超宽带极紫外相干光源--高次谐波

在首篇《名家专栏》中，我们深入探讨了阿秒超快光学的奇妙世界，揭示了其在追踪电子动态、探索凝聚态物质深层物理以及电子信号处理等领域的无限潜力。而今，我们踏入第二期，将焦点对准超宽带极紫外相干光源的核心技术——高次谐波（High-Order Harmonic Generation, HHG）现象，这一技术不仅极大地丰富了超快光学的工具箱，更为科学研究开辟了新的视野。

自1987年*次发现高次谐波（HHG）以来，极紫外高次谐波由于其高相干性、短脉冲及光子能量高等优点，在物理、化学、生物以及各类谱学和成像研究中得到广泛应用。高次谐波产生是一种高阶非线性光学过程，具有从真空紫外到X射线的宽带频谱。图1所示是一张典型的气体高次谐波谱图。

图1、气体高次谐波谱的简单示意图，包含了气体高次谐波谱的光谱形状基本特征。在低级次处高次谐波强度快速下降，对应于传统的微扰非线性光学区域；随后是一个强度变化相对比较平缓的平台区，在Ip+3.17Up附近高次谐波强度再次急剧下降，对应于高次谐波截止区。

几乎所有的气体高次谐波实验所得到的谐波谱都表现出同一个特征：随着谐波级次的增加，开始一些低次谐波效率单调下降，紧接着出现一个所谓的“平台”；在平台区内，谐波的强度随谐波级次的增加下降得非常缓慢；在平台区末端的某一级次谐波附近，谐波强度迅速下降，出现截止。这意味着一个非常重要的优势，即它产生了从真空紫外到X射线的宽带频谱。目前，实验上获得的最短高次谐波辐射波长已经达到＜1 nm [Science, 2012, 336: 1287.]。通过中红外激光脉冲与多价态离子相互作用甚至可以产生光子能量达到~5.2 keV的高光子能量的谐波辐射[Optica Vol. 9, No. 9，1003，September2022]。

而且，气体高次谐波有很多*特的性质，比如具有很好的方向性，*好的时间和空间相干性，使得人们*全有可能利用T3(Table-Top-Terawatt)激光产生的气体高次谐波来获得可调谐的相干XUV和软X射线源，具有广泛的用途，比如在水窗波段，氧原子的吸收要比碳原子的小得多，可用于对活体生物的研究。

图2、基于XUV的时间分辨ARPES装置。插图（右上）显示了近红外（NIR）光通过氪气产生高次谐波（HHG）以产生极紫外（XUV）光的实验布局[Nature Communications, 06 Aug 2019, 10(1):3535]

极紫外波段的波长范围大致在10 - 120 nm，该波段恰好是高次谐波可以有效产生的波段，因此高次谐波的另一个重要用途即产生高功率的极紫外光源。大部分物理和化学过程在本质上都是原子和分子反应过程，比如臭氧层空洞的形成、雾霾的形成、燃烧过程等等。在凝聚态物理方面，以ARPES能谱测量为例，一束极紫外光照射到样品上，样品表面的电子被极紫外光激发至连续态，光电子动能和发射角度则包含样品的能带结构信息。带有角度分辨功能的电子分析器接收到辐射出的这些光电子，从而得到样品价带附近的能带结构。高次谐波是一种非常适合用于表面电子结构动力学研究的光源，它可以在可以忍受的电子能谱分辨率的条件下，同时获得一定的时间分辨率信息[Nature, 2011, 471: 490–493.]。在表面光化学方面，Bauer等人[Phys. Rev. Lett., 2001, 87(2): 025501.]还用气体高次谐波研究了吸附在Pt(111)表面的氧分子在光激发后的超快（瞬态）变化过程，这对于表面催化过程的研究非常重要。飞秒气体高次谐波还可用于研究固体内壳层电子动力学[Phys. Rev. Lett., 2003, 91(1): 017401.]、稠密激光等离子体产生与演化过程测量[Phys. Rev. Lett., 2005, 95(02): 025001.]等。

近些年，随着高重频高平均功率飞秒激光系统的发展，激光系统的平均功率可达到千瓦水平，产生的极紫外高次谐波光源可达到近毫瓦水平（图3），进一步拓展宽带极紫外光源的应用，使得高次谐波光源成为一种非常有应用潜力的光源，不仅在原子分子和凝聚态物理等基础科学领域，目前更是在往半导体检测等应用领域拓展。

图3、高重频高平均功率极紫外光源[ Vol. 3, No. 11 / November 2016 / Optica1167；Ultrafast Science  Volume 2022, Article ID 9823783]